Zusammenfassung
In LignoPharm wurden die Schlüsselschritte der Ligninvalorisierung zu Phenazinen untersucht. Im Rahmen der Untersuchungen von WP1 wurden verschiedene pflanzliche Quellen auf einen hohen Anteil an gewünschten G-Lignin-Monomeren untersucht. Die Reaktionsbedingungen für die Ligninextraktion aus Biomasse wurden optimiert, um den
Anforderungen von WP2 und WP3 hinsichtlich Fraktionen mit niedrigem Molekulargewicht gerecht zu werden. Anschließend wurden Proben von G-Lignin-reichen Fraktionen, die aus Miscanthus extrahiert wurden, an WP2 geliefert.
Bis(µ-Oxido)-Komplexe, die als Katalysatorspezies in der Oxygenierungsreaktion fungieren, wurden von WP2 synthetisiert. Um die Reaktionsbedingungen für die katalytische Umwandlung der von WP1 bereitgestellten Ligninproben zu optimieren, wurde die gezielte Synthese von H- und G-Lignin-Monomereinheiten erfolgreich durchgeführt (WP2). Da die katalytische Umwandlung der gezielt gebildeten H- und G-Lignin-Monomere mittels Oxygenierung durch Bis(µ-Oxido)-Komplexe nicht zu den gewünschten Phenazinprodukten führte, müssen die Reaktionsbedingungen für die Umwandlung der Ligninproben aus WP1 optimiert werden.
Es wurde eine neue Reihe von Iminreduktasen (IREDs) synthetisiert, die eine enzymatische Aktivität gegenüber einem breiten Spektrum von Iminen aufweisen (WP3). Phenazinproben aus der katalytischen Oxygenierung von phenolischen Substraten, die von WP2 bereitgestellt wurden und mit der neuen Reihe von IREDs umgewandelt wurden, zeigten in 1H-NMR-Messungen eine Reduktion zu den gewünschten Hydrophenazinprodukten. Da die gewünschten Hydrophenazine sehr sauerstoffempfindlich sind, wurden Massenspektrometrie-Messungen (MS) unter sauerstofffreien Bedingungen an Proben aus WP3 durchgeführt, die vor der Messung durch WP2 aufgereinigt wurden. Im Zuge dessen konnte die Bildung eines der gewünschten Hydrophenazinprodukte nachgewiesen werden. Für den Nachweis der Bildung aller fünf Hydrophenazine sind Wiederholungen der sauerstofffreien MS-Messungen geplant sowie die Optimierung der Aufarbeitungs- und Reinigungsschritte.
Prof. Dr. Sonja Herres-Pawlis
Bioinorganische Chemie
RWTH Aachen
email: sonja.herres-pawlis[at]ac.rwth-aachen.de
Prof. Dr. Sonja Herres-Pawlis, Bioinorganische Chemie, RWTH Aachen
Dr. Philipp M. Grande, Prof. Dr. Ulrich Schurr, IBG-2 – Pflanzenwissenschaften, Forschungszentrum Jülich
Prof. Dr. Lars Lauterbach, iAMB – Synthetische Mikrobiologie, RWTH Aachen
01.01.2024 - 31.12.2025
LignoPharm ist Teil des NRW-Strategieprojekts BioSC und wird vom Ministerium für Kultur und Wissenschaft des Landes Nordrhein-Westfalen gefördert.
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